抄録
Offer Organization: Japan Society for the Promotion of Science, System Name: Grants-in-Aid for Scientific Research, Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B), Fund Type: -, Overall Grant Amount: - (direct: 13800000, indirect: 4140000)
ホットインジェクション法を用いて、ペロブスカイトAPbX3（X = Cl-、Br-、およびI-）量子ドット（PQD）を作製し、量子ドット太陽電池へ適用した。今年では、PQD のAサイトはそれぞれセシウム（Cs）、メチルアンモニウム（MA ）、またはホルムアミジニウム（FA）とそれらの混晶を用いた。主にAサイトの違いによるPQD結晶構造、光物性と光励起キャリアダイナミクスおよび量子ドット太陽電池の光電変換特性の変化について検討した。透過型電子顕微鏡（TEM）およびエネルギー分散型X線分光（EDS）測定の結果から、混晶したPQDでは、混晶されたＡサイトの成分はPQD全体でランダムに分布していることが判明した。さらに、Ａサイトの混晶化によりPQDのフォトルミネッセンス量子収率が向上したことを見つけた。大変興味深いことは、Ａサイトの混晶化により、ペロブスカイト量子ドット太陽電池の光電変換効率は12％ぐらいから約15％までに向上したことに成功した。さらに、ＡサイトはPQDの光励起キャリアダイナミクス、特にホットキャリアの緩和プロセスに大きな影響を与えることを見出した。さらに、カルボキシル基を持つ一連の半導体配位子を使用することにより、PQDからCoolキャリアとホットキャリア両方を効率的に抽出することが可能であることを発見した。光励起ホットキャリアダイナミクスを解析した結果、PQDのホットキャリアの冷却が大幅に延長され、ホットキャリアの抽出が容易になることが分かった。半導体リガンドとCsPbI3QDの間の化学結合、電子結合、およびキャリア移動は、ドナー-アクセプターシステムでは互いに共生していることが示唆された。これらの結果は、Coolとホットキャリアの抽出と太陽電池への利用を実現する要因に光を当て、多重励起子型とホットキャリア型太陽電池を設計するための戦略を提供できる。